克日，Science Advances杂志在线揭晓了云顶集团微纳光电子学研究院苏陈良教授团队的研究效果。有机分子光催化碳氢键活化依赖氧、水的高效活化所爆发的活性氧物种。水分子与疏水的有机分子在催化位点平衡吸附与高效活化是提高效率的要害所在。针对全碳骨架有机框架半导体质料（sp2-c-COFs）反应位点亲疏水失衡难题，该团队以亲水性的原子级金属配合物对框架质料疏水孔洞举行亲疏水平衡调控，增强电荷疏散以及实现水和有机分子的协同吸附与活化，从而显著提升碳氢键活化效率。

质料表征批注sp2-c-COFs外貌的初始接触角大于130°，引入亲水性C≡N-Sb(CN)3位点后，接触角降低至30°。载流子动力学效果批注，两者深电荷捕获寿命险些相同，在有水的情形下Sb5-sp2-c-COFs的浅层捕获电子主要集中在外貌，从而导致电荷载流子寿命大幅延伸。别的，Sb-sp2-c-COFs在可极化一连模子中的ES2和ES3的载流子中心距离大幅提高，说明Sb(CN)3引入使sp2-c-COFs和水更好的爆发相互作用，增添了sp2-c-COFs骨架的极化，从而增进了载流子动力学
；硌芯颗，随着水的引入，Sb5-sp2-c-COFs的DMPO-·O2-峰显着增强，证实了水与Sb5-sp2-c-COFs之间的强相互作用显著改善了电荷疏散。动力学同位素效应(KIE)实验显示kH/kD值为4.18，批注C(sp3)-H键活化历程可能是反应的决速步。综上，该研究事情机理为:Sb5-sp2-c-COFs上的光生电子首先将O2还原为·O2-，光生空穴同时氧化水和甲苯形成·OH (ad)和苄基自由基。随后，苄基自由基与·O2-反应天生ph-CH2OH，经脱水反应转化为苯甲醛。苄基自由基也可直接与·OH(ad)团结天生苯甲醇。天生的苯甲醇和苯甲醛在Br?nsted酸的催化下反应天生半缩醛，半缩醛在溶液中被ORR相关的活性氧进一步氧化天生酯。

图1 光催化C-H活化甲苯的双亲性位点

图2 甲苯氧化的光催化性能和反应机理

研究详情请见原文：

Teng, Z.; Zhang, Z.; Yang, H.; Zhang, Q.; Ohno, T.; Su, C.*, Atomically isolated Sb(CN)3on sp2-c-COFs with balanced hydrophilic and oleophilic sites for photocatalytic C-H activation. Science Advances 10 (5), eadl5432.DOI: 10.1126/sciadv.adl5432

滕镇远博士为第一作者，苏陈良教授为唯一通讯作者，云顶集团为唯一通讯单位。